電化學(xué)水分解是一種很有前景的可持續(xù)技術(shù)，可以在可再生電力的轉(zhuǎn)換中生產(chǎn)高純度氫氣，但能量轉(zhuǎn)換效率會(huì)受到陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)動(dòng)力學(xué)緩慢的嚴(yán)重限制。NiFe層狀雙氫氧化物(NiFe-LDHs)納米片被認(rèn)為是水氧化最活躍的催化劑之一。研究者們已經(jīng)開發(fā)了各種策略來(lái)進(jìn)一步提高NiFe-LDHs納米片的OER催化活性。盡管已經(jīng)取得了一些令人鼓舞的進(jìn)展，但由于有限的活性位點(diǎn)、較低的電導(dǎo)率以及相對(duì)繁瑣的合成程序，NiFe LDHs的電催化性能仍然落后于商業(yè)要求(電流密度j ≥ 500 mA cm-2時(shí)的過(guò)電位η ≤ 300 mV)。因此，如何通過(guò)簡(jiǎn)便可擴(kuò)展的合成策略來(lái)大規(guī)模制備滿足工業(yè)需求的高效電解水催化劑仍具挑戰(zhàn)性。
近日，來(lái)自加拿大阿爾伯塔大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)在15分鐘內(nèi)通過(guò)一鍋溶液法在室溫下制備了由Ni3S2嵌入的NiFe LDH異質(zhì)結(jié)構(gòu)多孔納米片(Ni3S2-NiFe LDHs/NF)。該納米片具有豐富的界面和改進(jìn)的電子轉(zhuǎn)移能力，此外，催化劑的多孔結(jié)構(gòu)不僅為納米片提供了更多暴露的活性位點(diǎn)，而且有利于離子轉(zhuǎn)移和氣泡釋放，特別是有利于提升其在高電流密度下的穩(wěn)定性。所制備的Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的OER催化性能，提供50、500和1000 mA cm-2的過(guò)電位分別僅為230、285和303 mV，并且具有35.6 mV dec-1的低Tafel斜率和240小時(shí)內(nèi)的出色的穩(wěn)定性，優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的非貴金屬催化劑和貴金屬基準(zhǔn)催化劑。原位和非原位分析表明，Ni3S2在電氧化環(huán)境下可以原位部分轉(zhuǎn)化為NiOOH，以驅(qū)動(dòng)高效催化反應(yīng)。該策略還可以擴(kuò)展到制備用于高效析氫反應(yīng)的Ru-Ni3S2-NiFe LDHs/NF電催化劑。在驅(qū)動(dòng)整體水分解時(shí)，耦合的Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2 || Ru-Ni3S2-NiFe LDHs/NF電極在1.47、1.71和1.85 V的低電壓下即可提供10、100和500 mA cm-2的高電流密度，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于當(dāng)前的商業(yè)要求。相關(guān)文章以“Ni3S2-embedded NiFe LDH porous nanosheets with abundant heterointerfaces for high-current water electrolysis”為題發(fā)表在Chemical Engineering Journal。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.136105
圖1.(a) Ni3S2-NiFe LDHs/NF的合成示意圖。(b) Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2的照片，面積為20×20 cm2。(c,d) Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2的SEM和TEM照片。(e,f) Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2的STEM圖像。(g,h,i) Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2的HRTEM圖像。(j)相應(yīng)的快速傅里葉變換(FFT)模式。(k) HAAD-STEM圖像和相關(guān)的元素映射圖像。
圖2.(a) NiFe LDHs/NF和Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2的XRD圖譜。(b) NiFe LDHs/NF和Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2的拉曼光譜。(c-f) NiFe LDHs/NF和Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2的Ni 2p、Fe 2p、O 1s和S 2p的XPS光譜。
圖3.(a)在Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2、NiFe LDHs/NF、RuO2/NF和NF上記錄的OER的LSV曲線。(b)相應(yīng)的塔菲爾圖。(c) 10批Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2在50、500和1000 mA cm-2下的過(guò)電位直方圖。(d,e) 50 mA cm-2所需的過(guò)電位與300 mV電壓達(dá)到的電流密度的比較。(f) 1 M KOH中Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2在100 mA cm-2的計(jì)時(shí)電位曲線。(g,h) Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2、NiFe LDHs/NF和NF的ECSA和EIS圖。(i) Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2、NiFe LDHs/NF的UPS光譜。
圖4.(a-c) NF、NiFe LDHs/NF和Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2的表面潤(rùn)濕性和氣泡釋放行為。(d) Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2在電催化穩(wěn)定性測(cè)試后的SEM圖像。(e)從Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2上刮下來(lái)的樣品在長(zhǎng)期穩(wěn)定性測(cè)試后的TEM圖像。(f) Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2在電催化穩(wěn)定性測(cè)試后的HRTEM 圖像。(g) Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2電極反應(yīng)前和電催化穩(wěn)定性測(cè)試后的S 2p, (h) O 1s的XPS光譜。(i) Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2催化劑在1 V-1.5 V的電位范圍內(nèi)收集的原位拉曼光譜。
圖5.(a)在Ru-Ni3S2-NiFe LDHs/NF、Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2、Pt/C/NF和NF上記錄的HER極化曲線。(b)相應(yīng)的塔菲爾圖。(c) Ru-Ni3S2-NiFe LDHs/NF在10、50和500 mA cm-2下的過(guò)電位直方圖。(d)耦合Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2 || Ru-Ni3S2-NiFe LDHs/NF和RuO2 || Pt/C電解槽的整體水分解性能。(e) Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2 || Ru-Ni3S2-NiFe LDHs/NF電解槽在50分鐘內(nèi)產(chǎn)生的H2和O2的實(shí)驗(yàn)量和理論量的比較。(f) 1 M KOH中Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2 || Ru-Ni3S2-NiFe LDHs/NF電解槽在100 mA cm-2下的計(jì)時(shí)電位曲線。
綜上所述，本項(xiàng)目在室溫下通過(guò)一鍋溶液法在15分鐘內(nèi)合成了Ni3S2嵌入的NiFe LDH異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米片，該納米片具有豐富的界面、大表面積、高活性、高效的質(zhì)量傳輸和快速的電子輸運(yùn)能力。更重要的是，NiOOH是在電氧化環(huán)境下通過(guò)部分犧牲Ni3S2原位形成的，其中新形成的NiOOH與剩余的Ni3S2對(duì)驅(qū)動(dòng)高效催化反應(yīng)同樣重要。在1 M KOH下，該催化劑在240小時(shí)內(nèi)表現(xiàn)出卓越的電化學(xué)耐久性，僅需240 mV即可提供100 mA cm-2的電流密度。此外，該策略還可以擴(kuò)展到設(shè)計(jì)用于高效HER的Ru-Ni3S2-NiFe LDHs/NF催化劑，并且將所得的Ni3S2-NiFe LDHs/NF-2和Ru-Ni3S2-NiFe LDHs/NF作為電解槽進(jìn)行整體水分解測(cè)試，只需要1.85 V的低電池電壓即可達(dá)到工業(yè)級(jí)別的500 mA cm-2的大電流密度。這項(xiàng)工作提供了一種經(jīng)濟(jì)高效且工業(yè)兼容的方法來(lái)制備水分解催化劑，以滿足實(shí)際的工業(yè)電解需求。(文：暖陽(yáng))
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